DENS 原位样品杆中国用户 2023 科研成果精选【下】

文献 7

作者：南昌大学 费林峰等

题目：Encapsulated Ag2Se-based flexible thermoelectric generator with remarkable performance.

期刊：Materials Today Physics: 101276.

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.mtphys.2023.101276

摘要：柔性热电发电机在为可穿戴电子产品供电方面具有巨大应用潜力。该团队采用一种新型封装技术制备的 Ag2Se 基复合薄膜，具有 25.6 μW·cm-1K-2 的出色室温功率因数和约 27 μW·cm-1K-2 的峰值功率因数(380 K 时)。原位 TEM 结果证实，上述性能的微观起源归因于 CuAgSe 第二相的出现。此外，新型封装保证了 Ag2Se 层处于零应变状态，即使在 3 毫米弯曲半径下经过 2000 次弯曲循环后，相对电阻变化也可以忽略不计（<0.2 %）。由六个 Ag2Se 支腿组装的封装柔性发电机在 60 K 温差下的最大功率密度为 130 W·m-2，并且能够适应恶劣的工作环境。

所使用的系统 - Wildfire 加热杆：使用 DENS Wildfire 原位加热样品杆，研究团队可以研究所准备的新型封装 Ag2Se 基复合薄膜柔性电池在不同温度的性能表现。

文献 8

作者：中国科学院大连化学物理研究所 杨冰等

题目：Reversible transformation and distribution determination of diverse Pt single-atom species.

期刊：Journal of the American Chemical Society 145(4): 2523-2531.

原文链接：https://doi.org/10.1021/jacs.2c12106

摘要：在单原子催化剂中，支撑锚定位点的复杂性创造了具有不同配位环境的大量单原子。迄今为止，给定催化剂中，这些不同单原子的数量分布仍然难以捉摸。最近，人们通过多种合成策略调节其局部环境，对 CeO2 支撑的金属单原子催化剂进行了广泛研究。然而，由于缺乏定量描述，阐明位点特异性反应性并调节其转化仍然面临挑战。该团队证明了两种不同的 Pt/CeO2 催化剂可以通过氧化和非氧化分散体可逆地生成，尽管 Pt 电荷态和配位数相似，但它们包含不同的 Pt1On−Ceδ+ 单原子。通过拉曼光谱和计算研究，团队半定量地揭示了每个特定催化剂中不同 Pt1On−Ceδ+ 的分布。值得注意的是，仅占 14.2 % 的 Pt1O4−Ce3+−Ov 少数物质在其他丰富的对应物(即 Pt1O4−Ce4+ 和 Pt1O6−Ce4+ )中提供了最高的低温 CO 氧化反应活性。第二近的氧空位不仅与附近的活性金属位点协同作用以降低反应势垒，而且还促进循环非氧化和氧化分散过程中从六配位到四配位的位点动态转变。该工作阐明了给定单原子催化剂中各种单原子物质的定量分布和动态转变，更深入地描述了单原子催化剂的不均匀性，并进行了定量测量。

所使用的系统- Wildfire 加热杆：使用 DENS Wildfire 原位加热样品杆，研究团队可以在环境透射电镜中原位加热样品，研究两种不同的 Pt/CeO2 催化剂的催化活性和内在机制。

文献 9

作者：北京理工大学 黄厚兵等

题目：In Situ Observation of Domain Wall Lateral Creeping in a Ferroelectric Capacitor.

期刊：Advanced Functional Materials: 2304606.

原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202304606

摘要：作为下一代非易失性存储器件的新星，铁电氧化物薄膜在功能应用中表现出许多新现象，这使得理解极化转换和畴演化行为变得至关重要。然而，以高空间分辨率跟踪铁电氧化物薄膜中的畴壁运动仍然具有挑战性。该团队提出了一种用于直接原子尺度观察畴成核和横向运动的原位加偏压方法。通过精确控制电场，借助原子分辨率 STEM 可观察到，畴壁的横向平移速度可以减小到小于 2.2Ås−1。对电容器结构PbZr0.1Ti0.9O3/La0.7Sr0.3MnO3 异质结的原位观察证明了临界电场下畴壁的独特蠕变行为，并揭示了蠕变畴壁的原子结构。此外，亚稳态畴壁的演化形成了细长形态，其中包含很大比例的带电部分。相场模拟揭示了梯度、弹性和静电能之间的竞争，这些竞争决定了这种独特的畴壁蠕变和形态变化。这项工作为全面了解畴壁物理和实际器件中畴壁特性的潜在调制铺平了道路。

所使用的系统- Lightning 热电杆：使用 DENS Lightning 原位热电样品杆，研究团队可以在透射电镜中对样品区施加电场，从而在原子尺度下直接观察畴壁成核及横向运动。

文献 10

作者：上海交通大学 刘攀等

题目：Atomic insights into heterogeneous nucleation and growth kinetics of Al on TiB2 particles in undercooled Al-5Ti-1B melt.

期刊：Journal of Materials Science & Technology 156: 72-82.

原文链接：https://doi.org/10.1016/j.jmst.2023.01.027

摘要：二硼化钛 (TiB2) 是工业上有效的铝合金晶粒细化剂，可通过形成均匀细化的微观结构来促进铸造工艺。尽管对潜在细化机制的理解已经取得进展，但铝在 TiB2 上异质成核的原子动力学仍然未知。该工作报告了通过原位加热过冷 Al-5Ti-1B 薄膜，对铝在自形成 TiB2 颗粒上的异质成核和生长动力学的原子尺度观察。团队证明了在钛末端的 {0001}TiB2 表面上形成了有序的铝单层；然后，周围的铝原子在没有富钛缓冲层的帮助下，形成面心立方{111}堆叠的岛状铝核。{111}铝和 {0001}TiB2 之间的界面晶格失配导致明显的面外应变，随着铝核层增加到 6 个原子层，该应变逐渐减小。源自该界面应变的弹性应变能增加了 Al/TiB2 异质结构的自由能，从而阻碍铝核的快速生长。团队发现，当实验过冷ΔT 低于 Greer 自由生长模型中的起始过冷 ΔTfg 时，TiB2 颗粒会稳定铝核，而不是激活它们自由生长成晶粒。该研究结果提供了在助籽剂参与下铝的异质成核和生长机制的原子尺度物理图像，并阐明了铝核的应变依赖性生长动力学。

所使用的系统- Wildfire 加热杆：使用 DENS Wildfire 原位加热样品杆，研究团队原位加热过冷 Al-5Ti-1B 薄膜，在原子尺度下观察了铝在 TiB2 颗粒上的异质成核和生长动力学，并阐明了铝核的应变依赖性生长动力学。

文献 11

作者：武汉理工大学 桑夏晗等

题目：Direct observation of cation diffusion driven surface reconstruction at van der Waals gaps.

期刊：Nature Communications 14(1): 554.

原文链接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-35972-9

摘要

弱层间范德华(vdW)键合对 vdW 层状材料的表/界面结构、电学性能和输运性能具有显着影响。因此，解开 vdW 表面复杂的原子动力学和结构演化对于下一代 vdW 层状材料的设计和合成至关重要。该工作表明，使用原位加热 STEM 可以直接观察到层状GeBi2Te4(GBT)中 Ge/Bi 阳离子沿 vdW 间隙的扩散。基于对原子柱强度和随时间推移的 STEM 图像位置的定量分析，扩散过程中的阳离子浓度变化与局部 Te6 八面体畸变相关。面内阳离子扩散通过复杂的结构演化导致晶面外表面蚀刻。这些结构演化包括，在新鲜 vdW 表面上非中心对称 GeTe2 三层表面重构的形成和传播，以及从七层到五层的 GBT 次表面重构层。该工作提供了对 vdW 层状材料中阳离子扩散和表面重构的原子层面洞察。

所使用的系统- Wildfire 加热杆：使用 DENS Wildfire 原位加热样品杆，研究团队可以直接观察到层状GeBi2Te4(GBT) 中 Ge/Bi 阳离子沿 vdW 间隙的扩散，并研究其重构行为。

文献 12

作者：中国科学院物理研究所 苏东等

题目：Thermal‐Induced Structure Evolution at the Interface between Cathode and Solid‐State Electrolyte.

期刊：Small Struct. 2023, 2300342

原文链接：https://doi.org/10.1002/sstr.202300342

摘要：电极/电解质间界面对全固态电池的性能起着决定性作用。例如，正极/电解质间界面相的形成会影响界面阻抗，从而影响倍率性能。本文通过组合原位技术，包括原位 XRD、原位 TEM 和原位拉曼，研究了 LiMn2O4 正极和LLZTO电解质之间固/固界面的热稳定性，阐明了不同尺度下界面反应的动态过程。从 300 °C 开始，LiMn2O4 中的Mn离子迁移到固态电解质中，同时形成 LiMn3O4 中间相。当温度升高到 500 °C时，LiMn3O4 界面转变为 MnO 结构，这阻碍了锂离子的传输，从而增加了界面阻抗。虽然 LiMn2O4 和 LLZTO 都可以承受连续加热，但它们的界面在较低温度下本质上是热不稳定的，这在实际制造的热处理过程中需要特别注意。该研究结果提供了对界面反应的机理见解，为全固态电池的设计和制造提供了指导意见。

所使用的系统- Wildfire 加热杆：使用 DENS Wildfire 原位加热样品杆，并结合原位 XRD 和原位拉曼，该团队研究了 LiMn2O4 正极和 LLZTO 电解质之间固/固界面的热稳定性，阐明了不同尺度下界面反应的动态过程。

文献 13

作者：福州大学 黄兴等

题目：Carbon Encapsulation of Supported Metallic Iridium Nanoparticles: An in Situ Transmission Electron Microscopy Study and Implications for Hydrogen Evolution Reaction.

期刊：ACS Nano 2023 17 (23), 24395-24403

原文链接：https://doi.org/10.1021/acsnano.3c10850

摘要：该团队使用原位 TEM、非原位 TEM 与原位 XPS 相结合，研究铱/碳催化剂中碳对铱纳米颗粒的包覆，并实时观察了真空中加热铱/碳时的颗粒重塑和碳载体石墨化程度的改变。原位 TEM 表明，加热到 550°C 时，铱纳米颗粒表面开始形成碳包覆层。碳层形成后，800°C时没有观察到铱纳米颗粒的烧结和迁移。但初始铱纳米颗粒 550°C 或以下发生烧结，具体温度与不完全包覆程度有关。当温度从 800°C 降低到 200°C 时，碳层会起皱，该过程与颗粒表面重构相关，且是可逆的。温度升高回 800°C后，包覆层回归光滑状态。碳层包覆后的铱纳米颗粒在析氢反应中的催化性能高于初始(非包覆)的铱/碳颗粒。该工作展示了目前正在研究的负载型贵金属纳米颗粒碳包覆现象的微观细节，并进一步证明了碳包覆是调节催化性能的有效措施。

所使用的系统- Wildfire 加热杆：使用 DENS Wildfire 原位加热样品杆，并结合原位 XPS，研究团队研究了碳对铱纳米颗粒的包覆，并实时观察了真空中加热铱/碳催化剂时的颗粒重塑和碳载体石墨化程度的变化。

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