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文章:In Situ TEM Tracking of Disconnection Motion and Atomic Cooperative Reorientation in the Oriented Attachment of Pt Nanoparticles
本文作者借助 DENSsolutions TEM 原位加热方案,利用高时空分辨的物镜球差矫正TEM在原子尺度上系统地观察了Pt纳米颗粒的 OA 过程。相关论文发表在Nano Letters上(Nano Lett. 2024, 24, 18, 5618–5624)。天津理工大学博士研究生顾琳和助理研究员原文娟为文章的第一作者,天津理工大学申勇立副研究员,安长华教授和天津大学习卫副研究员为共同通讯作者。
文献解读
背景介绍
晶体生长是自然界中最基本的过程之一。1998年,Peen和Ban提出了晶体生长的定向附着(OA)机制。与传统的奥斯瓦尔德熟化(OR)机制生长机制不同,OA 生长通过两个前体纳米颗粒(NP)之间的对接和匹配而进行。这些颗粒表现出预先排列的晶体取向,附近的纳米颗粒聚结成单个颗粒。目前,尽管对 OA 机制有一些深入的了解,但由于粒子聚结速度过快,在原子尺度上实时观察 OA 仍然具有很大的挑战性。因此,晶体聚结过程中缺陷的形成和OA的持续动力学过程尚不清楚。
文章亮点
本文研究人员借助 DENSsolutions TEM 原位加热方案,利用高时空分辨的物镜球差矫正 TEM 在原子尺度上系统地观察了 Pt 纳米颗粒的 OA 过程。
观察结果表明,当两个具有一定取向差异的金属颗粒聚结时,颗粒之间形成了物质传输通道,进而形成晶界。随后,原子在晶界处的协同重新定向运动和阶错介导的晶界运动使得接触颈生长,并使晶界小幅度的迁移。之后,阶错介导的晶界运动导致晶界快速迁移。实验结果和密度泛函理论计算表明,在聚结过程中,系统能量随阶错个数的变化而变化。在 OA 过程中,系统始终处于亚稳态。此外,阶错的形成和湮灭过程总是伴随着原子的协同重新定向运动。因此,由阶错介导的晶界迁移过程是由阶错运动和原子的协同重新定向运动协同介导的。
图1. OA介导的Pt 纳米颗粒的晶体聚结的原位观察
图2. 晶界通过单层阶错运动迁移的原子机制
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